近期，中科院合肥研究院固體所計(jì)算物理與量子材料研究部與廣東大灣區(qū)空天信息研究院、中科院合肥研究院強(qiáng)磁場(chǎng)中心等團(tuán)隊(duì)合作，研究了高壓下拓?fù)浣^緣體Sb2Te3的電子和聲子動(dòng)力學(xué)，探索了壓力對(duì)該材料電聲耦合強(qiáng)度、相干聲子以及熱聲子瓶頸等的影響。相關(guān)結(jié)果以“Nonequilibrium electron and lattice dynamics of Sb2Te3 under pressure”為題發(fā)表在Physical Review B (Phys. Rev. B, 105, 195109(2022))上，固體所博士后張凱為論文第一作者，蘇付海研究員為通訊作者。

  超快光譜可以飛秒時(shí)間分辨率記錄激發(fā)態(tài)演化過(guò)程，進(jìn)而獲得熱電子冷卻、電聲子耦合、相干聲子激發(fā)等動(dòng)力學(xué)信息；金剛石對(duì)頂砧高壓技術(shù)可連續(xù)調(diào)控材料的晶格和電子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)不同量子態(tài)的抑制或誘導(dǎo)。超快光譜和金剛石對(duì)頂砧相結(jié)合，對(duì)于探尋和理解高壓下電子拓?fù)湎嘧?、金?絕緣體轉(zhuǎn)變等重要物理現(xiàn)象和機(jī)制具有重要意義。

  近年來(lái)，固體所計(jì)算物理與量子材料研究部研究人員已研制出基于飛秒激光的近紅外至太赫茲波段高壓超快光譜系統(tǒng)，并利用該技術(shù)在石墨烯、砷化鎵等材料的熱電子動(dòng)力學(xué)壓力調(diào)控方面取得了一定進(jìn)展 (Appl. Phys. Lett. 117, 101105 (2020)；Phys. Rev. Lett. 126, 027402 (2021)；Optics Express, 29, 14058 (2021))。在此基礎(chǔ)之上，研究團(tuán)隊(duì)以經(jīng)典拓?fù)浣^緣體Sb2Te3為研究對(duì)象，著重探究電子拓?fù)滢D(zhuǎn)變過(guò)程中的超快動(dòng)力學(xué)效應(yīng)。借助高壓下飛秒泵浦-探測(cè)光譜，測(cè)量了不同壓力下瞬態(tài)反射光譜，獲得了Sb2Te3的熱電子弛豫時(shí)間、相干聲學(xué)聲子壽命等參數(shù)和壓力的關(guān)系，并觀察到伴隨電子拓?fù)滢D(zhuǎn)變的熱聲子瓶頸壓制效應(yīng)（圖1）。結(jié)合理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)其電子能態(tài)密度在電子拓?fù)滢D(zhuǎn)變之上迅速增大，從而為熱電子和熱聲子提供更多的弛豫通道，有效提高電聲耦合強(qiáng)度，減弱熱聲子瓶頸效應(yīng)。由于超快光譜可探測(cè)偏離費(fèi)米面或能帶極值點(diǎn)的高能載流子弛豫過(guò)程，反映電子和聲子結(jié)構(gòu)的色散細(xì)節(jié)以及高頻光學(xué)聲子相關(guān)的電聲子耦合，因而高壓超快光譜能夠清晰直觀地表征材料的電子拓?fù)浼熬w結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變（圖2）。

圖1. 不同壓力下的Sb2Te3的飛秒泵浦-探測(cè)反射光譜以及相干聲子壽命、快時(shí)間、熱聲子瓶頸效應(yīng)隨壓力的變化趨勢(shì)。

圖2. 不同壓力下Sb2Te3的飛秒泵浦-探測(cè)反射光譜。

   該研究首次揭示了高壓下Sb2Te3材料在電子拓?fù)滢D(zhuǎn)變及晶格結(jié)構(gòu)相變過(guò)程中的非平衡態(tài)電子和聲子動(dòng)力學(xué)，深化了對(duì)該體系材料中電聲子相互作用的理解，為高壓下拓?fù)湎嘧兲綔y(cè)開(kāi)辟了新途徑。該工作得到了國(guó)家青年基金項(xiàng)目、面上項(xiàng)目和基金委國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目等的支持。

       文章鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.195109