近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所計(jì)算物理與量子材料研究部在鐵電隧道結(jié)性能調(diào)控研究方面取得新進(jìn)展，提出利用雙勢(shì)壘結(jié)構(gòu)可以顯著增強(qiáng)鐵電隧道結(jié)的隧穿電致電阻效應(yīng)。以Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)為例，通過密度泛函計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)，該體系在鐵電左極化態(tài)和右極化態(tài)之間的反轉(zhuǎn)下實(shí)現(xiàn)了2.21×108%的巨大隧穿電致電阻（TER）比率，較Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt單勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)的TER比率提高至少3個(gè)數(shù)量級(jí)。相關(guān)結(jié)果以“Greatly enhanced tunneling electroresistance in ferroelectric tunnel junctions with a double barrier design”為題發(fā)表在npj Computational Materials (npj Comput. Mater. 9,144 (2023))上。      鐵電隧道結(jié)作為非易失性存儲(chǔ)器的重要候選材料，近年來引起了人們廣泛的研究興趣。鐵電隧道結(jié)通常為三層結(jié)構(gòu)，上下層為金屬電極，中間勢(shì)壘層為鐵電材料。中間鐵電層在外加電場(chǎng)下發(fā)生極化方向反轉(zhuǎn)時(shí)，通常會(huì)導(dǎo)致鐵電隧道結(jié)的隧穿電阻發(fā)生很大變化，表現(xiàn)出高電導(dǎo)和低電導(dǎo)兩個(gè)不同的導(dǎo)電狀態(tài)。這兩種極化態(tài)下隧道結(jié)的導(dǎo)電性差異可用TER比率來表示，TER比率越大越有利于區(qū)分這兩個(gè)不同的狀態(tài)。因此，如何發(fā)展新的方法以獲得更高的TER比率一直是鐵電隧道結(jié)研究中的核心科學(xué)問題之一。

鑒于此，科研人員基于已有的量子輸運(yùn)理論提出可以在鐵電隧道結(jié)中引入雙勢(shì)壘結(jié)構(gòu)來極大增強(qiáng)隧穿電致電阻效應(yīng)，并且通過第一性原理計(jì)算驗(yàn)證了該想法。研究人員設(shè)計(jì)了Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)，并利用密度泛函理論計(jì)算對(duì)其輸運(yùn)性質(zhì)展開了研究（圖1），發(fā)現(xiàn)鐵電左極化態(tài)和右極化態(tài)之間的反轉(zhuǎn)可以在該鐵電隧道結(jié)中實(shí)現(xiàn)2.21×108%的巨大TER比率，較Pt/BaTiO3/LaAlO3/Pt單勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)的TER比率提高至少3個(gè)數(shù)量級(jí)（圖2）。這是由于在微觀尺度下，電子通過串聯(lián)的兩個(gè)勢(shì)壘的透射函數(shù)大小與通過兩個(gè)單一勢(shì)壘的透射函數(shù)的乘積密切相關(guān)，且一個(gè)大于1的數(shù)平方以后和原數(shù)相比會(huì)呈指數(shù)增長(zhǎng)變化。此外，研究人員還提出了通過外加電壓?jiǎn)为?dú)控制每一個(gè)勢(shì)壘的極化方向，可以在雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)中實(shí)現(xiàn)極化頭對(duì)頭和尾對(duì)尾的兩個(gè)額外的鐵電極化態(tài)，從而得到多個(gè)電阻態(tài)（圖3）。該研究表明在鐵電隧道結(jié)設(shè)計(jì)中，可以利用雙勢(shì)壘結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)其隧穿電致電阻特性，并拓展其功能實(shí)現(xiàn)多態(tài)存儲(chǔ)。該方法并不限于特定體系，可作為鐵電隧道結(jié)設(shè)計(jì)研究中的重要參考。

上述研究在南京林業(yè)大學(xué)和山西大學(xué)等單位的合作下完成，固體所博士生肖威為論文第一作者。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金的資助，以及中科院超算中心合肥分中心的計(jì)算支持。

全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41524-023-01101-9。

圖1. (a) 雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)兩種極化態(tài)的原子結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)下方的箭頭表示BaTiO3局部極化的方向和大??；(b) BaTiO3中每一層TiO2沿z方向的Ti-O位移；(c) 鐵電左、右極化態(tài)沿z方向的平均靜電勢(shì)能分布，(b)和(c)中的粉色、青色和黃色背景分別代表Pt、BaTiO3和LaAlO3；(d) 費(fèi)米能級(jí)處雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)左右極化態(tài)下二維布里淵區(qū)中的k∥分辨透射系數(shù)。

圖2. (a)和(c) BaTiO3厚度分別為5.5單胞、11.5單胞時(shí)單勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)的原子結(jié)構(gòu)和BaTiO3局部極化；(b)和(d)兩種體系在費(fèi)米能級(jí)處左右極化態(tài)下的二維布里淵區(qū)k∥分辨透射系數(shù)。

圖3. (a) 多電阻態(tài)雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖，其中金屬(M)、鐵電體(F)和插層(I)分別用黃色、紫色和藍(lán)色表示，V1和V2表示用于控制單個(gè)鐵電勢(shì)壘極化方向的偏壓，四個(gè)黃色虛線框中的箭頭表示多電阻態(tài)雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)的四種極化狀態(tài)分別用P←、P→、P→←、P←→表示；(b) BaTiO3厚度分別為5.5單胞、11.5單胞的單勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)和多電阻態(tài)雙勢(shì)壘鐵電隧道結(jié)在不同極化狀態(tài)下的電阻面積乘積。