近期，中科院合肥研究院固體所環(huán)境材料與污染控制研究部孔令濤研究員團(tuán)隊(duì)提出了一種基于納米限域結(jié)構(gòu)的強(qiáng)化催化策略，在多層結(jié)構(gòu)的MXene上原位生長(zhǎng)納米級(jí)的Cu2O/Cu，實(shí)現(xiàn)對(duì)水中四環(huán)素污染物降解效能的顯著增強(qiáng)。相關(guān)研究成果以“Efficient degradation of tetracycline by a novel nanoconfinement structure Cu2O/Cu@MXene composite”為題，發(fā)表在Journal of Hazardous Material (J. Hazard. Mater., 2023, DOI: 10.1016/j.jhazmat.2023.130995)上。       近年來(lái)，銅氧化物由于適用pH范圍寬、毒性低和儲(chǔ)量豐富等優(yōu)點(diǎn)受到了廣泛的關(guān)注。然而，單一的銅氧化物材料在實(shí)際應(yīng)用中存在易團(tuán)聚、循環(huán)穩(wěn)定性差及催化效率低等缺陷。為了解決這些問(wèn)題，將納米銅氧化物與載體結(jié)合形成具有“納米限域結(jié)構(gòu)”的復(fù)合材料是最為有效的策略之一。新型二維層狀材料MXene層間距可控，且具有良好的生物相容性、表面負(fù)電性及良好的親水性，是一種潛在的納米約束支撐基底。

鑒于此，研究人員將MXene與銅氧化物Cu2O/Cu結(jié)合，成功構(gòu)筑了具有納米限域結(jié)構(gòu)的新型催化劑Cu2O/Cu@MXene，并選擇四環(huán)素作為降解目標(biāo)，研究了Cu2O/Cu@MXene的催化降解性能。結(jié)果表明，在最佳降解條件下，四環(huán)素的去除效率在30 min內(nèi)達(dá)到了99.14%，準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.1505 min-1，是Cu2O/Cu的3.2倍。這種出色的催化性能主要?dú)w因于Cu2O/Cu@MXene中的MXene能夠促進(jìn)四環(huán)素的吸附和Cu2O/Cu納米顆粒之間的電子傳輸。EPR分析和猝滅實(shí)驗(yàn)表明，Cu2O/Cu@MXene/PMS體系中的主要活性氧物種是.OH?；贚C-MS監(jiān)測(cè)到的降解中間體，研究人員提出了在這種非均相類芬頓體系中去除四環(huán)素的兩種可能路徑。該研究為設(shè)計(jì)環(huán)境友好、催化活性高的類芬頓催化劑提供了納米約束構(gòu)建策略，進(jìn)一步拓寬了MXene在高級(jí)氧化領(lǐng)域的應(yīng)用。       上述工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研究開(kāi)發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金及合肥研究院院長(zhǎng)基金等項(xiàng)目的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.130995

圖1. (a) MAX; (b) MXene的SEM圖；Cu2O/Cu@MXene的(c) SEM圖；(d-g)元素映射圖；(h-i) TEM圖；(j) HRTEM圖。

圖2. Cu2O/Cu@MXene的結(jié)構(gòu)表征和性能測(cè)試。

圖3. Cu2O/Cu@MXene降解四環(huán)素的機(jī)理探究。

圖4. 四環(huán)素的降解路徑。