近期，中科院合肥研究院固體所功能材料物理與器件研究部羅軒研究員與合肥工業(yè)大學(xué)呂紅艷副教授、中科院合肥研究院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心孫玉平研究員等團(tuán)隊(duì)合作，在Fe元素插層對(duì)外爾（Weyl）半金屬Td-MoTe2的基態(tài)物性調(diào)控方面取得了新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果以“Origin of the Anomalous Electrical Transport Behavior in Fe-Intercalated Weyl Semimetal Td-MoTe2”為題發(fā)表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2023, DOI: 10.1002/adma.202208800)上。      層狀過渡金屬二硫族化合物（transition-metal dichalcogenides，TMDs），因相鄰層的范德華結(jié)合力較弱使其維度和層間耦合作用可調(diào)，成為人們研究量子相變、電子關(guān)聯(lián)行為、準(zhǔn)粒子激發(fā)以及其它奇異量子態(tài)的理想體系。TMDs化學(xué)通式為 MX2，其中M為Nb、Ta、Mo、W等過渡金屬元素，X為S、Se、Te硫族元素。Td-MoTe2由于具有拓?fù)浞瞧接沟腤eyl點(diǎn)、極大磁電阻（XMR）以及超導(dǎo)行為等物性而得到廣泛關(guān)注。課題組前期開展了系列研究工作，通過強(qiáng)磁場(chǎng)及化學(xué)摻雜等手段研究了該體系中極大磁電阻的物理起源(Phys. Rev. B 94, 235154 (2016)) (Phys. Rev. B 96, 075132 (2017) )、拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)(Appl. Phys. Lett. 109, 102601 (2016) ) (Phys. Rev. B 98, 041114(R) (2018) )以及超導(dǎo)電性調(diào)控(Appl. Phys. Lett. 108, 162601 (2016) )等工作。

在上述研究基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)層間耦合作用對(duì)Td-MoTe2的電子結(jié)構(gòu)有重要的影響，利用層狀材料大的范德華間隙，通過設(shè)計(jì)具有不同離子半徑、不同自旋軌道耦合強(qiáng)度的原子插入層間，可系統(tǒng)研究層間耦合作用對(duì)Td-MoTe2中量子序演生的機(jī)理，對(duì)理解層間耦合對(duì)其他MX2體系中的新奇量子態(tài)具也有重要的科學(xué)價(jià)值。

鑒于此，通過改進(jìn)晶體生長(zhǎng)工藝獲得系列厘米級(jí)、高質(zhì)量的Fe元素插層Td-MoTe2單晶材料，同時(shí)進(jìn)行系統(tǒng)的電輸運(yùn)、熱電勢(shì)、交流磁化率等測(cè)量，得到了不同F(xiàn)e插層量對(duì)Td-MoTe2基態(tài)物性的調(diào)控規(guī)律并建立了FexMoTe2的電子相圖。研究發(fā)現(xiàn)，隨著Fe插層量的不斷增加，1T'與Td相之間的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變朝低溫方向移動(dòng)。理論計(jì)算表明，Td相能量的升高、兩相間勢(shì)壘的增加以及1T'相費(fèi)米面附近更多的占據(jù)態(tài)是結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變被抑制的主要原因。當(dāng)x≥0.08時(shí)，電阻率在低溫下上翹且遵循ρ∝-InT關(guān)系，隨著外磁場(chǎng)的不斷增加這種上翹行為逐漸被抑制，符合近藤效應(yīng)的行為特征（如圖）。理論分析表明體系中巡游載流子與Fe原子3d電子誘導(dǎo)的局部磁矩之間的耦合作用是造成近藤效應(yīng)的可能原因。當(dāng)x=0.15時(shí)，觀察到類自旋玻璃行為，其交流磁化率虛部在凍結(jié)溫度附近出現(xiàn)峰值且隨著頻率的增加朝高溫方向移動(dòng)。該工作通過3d元素插層的方法豐富了Td-MoTe2電子相圖，同時(shí)對(duì)理解層狀TMDs基態(tài)物性與層間耦合作用的關(guān)聯(lián)性具有一定的指導(dǎo)意義。      2021級(jí)在讀博士生王田陽(yáng)為論文第一作者，羅軒、呂紅艷和孫玉平為文章的共同通訊作者，低溫下晶體結(jié)構(gòu)表征和分析工作得到了中科院合肥研究院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心張蕾研究員的支持和幫助。該研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金-大科學(xué)裝置聯(lián)合重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金委面上項(xiàng)目的支持。

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https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.94.235154

https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.4947433

https://journals.aps.org/prb/pdf/10.1103/PhysRevB.96.075132

https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.4962466

https://journals.aps.org/prb/pdf/10.1103/PhysRevB.98.041114

圖. (a) 不同F(xiàn)e插層量樣品Td-FexMoTe2電阻率隨溫度變化；(b) Td-Fe0.15MoTe2低溫電阻率在不同磁場(chǎng)下隨溫度變化；(c)交流磁化率虛部的峰值隨頻率變化；(d) FexMoTe2的電子相圖。