近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所功能材料物理與器件研究部與強磁場科學(xué)中心等研究團隊合作，在拓撲聲子材料β -MoB2的光譜研究方面取得了新進展，相關(guān)結(jié)果以“Unveiling defect-related Raman modes of topological phononic β -MoB2 single crystal via angle-resolved polarized Raman spectra”為題發(fā)表在美國物理學(xué)會期刊Physical Review Research (Phys. Rev. Res., 6, 023093(2024))上。

具有B六元環(huán)結(jié)構(gòu)的金屬二硼化物因其獨特的晶格結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的非平庸拓撲態(tài)，以及在壓力和摻雜下的異常超導(dǎo)行為，引起了相關(guān)領(lǐng)域研究人員的廣泛關(guān)注。β -MoB2是一種拓撲聲子材料，其聲子表面態(tài)的存在已被實驗證實。β -MoB2在壓力下會依次出現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變和兩個超導(dǎo)區(qū)域。其中，超導(dǎo)區(qū)域Ⅰ晶格結(jié)構(gòu)對應(yīng)β -MoB2，超導(dǎo)區(qū)域Ⅱ?qū)?yīng)于結(jié)構(gòu)相變后的α -MoB2。該體系最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可達32K，為高壓下的α -MoB2。目前，理論研究工作已經(jīng)成功解釋了α -MoB2的超導(dǎo)起源，發(fā)現(xiàn)β -MoB2結(jié)構(gòu)在壓力下不是超導(dǎo)的，但其在摻雜后會轉(zhuǎn)變?yōu)棣?-MoB2并出現(xiàn)超導(dǎo)。研究人員認為這種超導(dǎo)轉(zhuǎn)變可能源于β -MoB2中的局域結(jié)構(gòu)或是由于表面聲子增強的電聲耦合。因此，為了理解β -MoB2中豐富物理現(xiàn)象的起源，對其聲子性質(zhì)的進一步研究是十分必要的。

鑒于此，研究團隊通過改進晶體生長工藝獲得高質(zhì)量的β -MoB2單晶材料，并結(jié)合系統(tǒng)的偏振Raman光譜測量和第一性原理計算對其聲子性質(zhì)作了深入研究。研究發(fā)現(xiàn)，在單晶的ac 面除了晶體D3d 點群所預(yù)言的五個Raman振動模式外，還存在著兩個新的反常模式。它們在能量上與晶體的兩個A1g 模式接近，并在轉(zhuǎn)角偏振光譜上也展現(xiàn)出類似的對稱性。將單晶冷卻到4.2K的低溫下時，這兩個反常模式依然存在。此外，反常模式在整個溫區(qū)中皆展現(xiàn)出對稱的洛倫茲線型，表明其在常壓下具有弱的電聲耦合強度。

研究團隊進一步結(jié)合第一性原理計算來揭示兩個異常聲子模式的起源。計算結(jié)果表明，β -MoB2在ac面的兩支表面聲子色散并不是新模式的起源。對比反常模式與相鄰的A1g 模式的峰強，發(fā)現(xiàn)B同位素劈裂以及高階Raman散射也不是新模式的起源。研究人員推測，兩個反常模式的出現(xiàn)是由于晶格結(jié)構(gòu)中B原子層畸變引起的面外A1g 聲子模式的劈裂。最新的理論研究表明，β -MoB2晶格結(jié)構(gòu)中B原子層層間的堆垛無序可能是其壓力下誘導(dǎo)的超導(dǎo)電性起源，這與當(dāng)前的實驗結(jié)果相符。該工作為理解拓撲聲子材料在摻雜和壓力下的豐富超導(dǎo)行為提供了重要信息。

上述研究工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金-大科學(xué)裝置聯(lián)合重點項目、國家自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.6.023093

圖1.  單晶在ac 面呈現(xiàn)出七個振動模式，其中有兩個Eg 模式和五個A1g 模式。

圖2.  轉(zhuǎn)角偏振Raman光譜測量給出七個模式的角度依賴，并與理論進行對比。

圖3.  拓撲物性、超導(dǎo)電性以及晶格無序三者相互關(guān)聯(lián)的示意圖。