近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所環(huán)境材料與污染控制研究部孔令濤研究員團(tuán)隊(duì)在納米限域材料去除水中氟離子研究方面取得新進(jìn)展。研究人員研發(fā)出一種具有納米限域效應(yīng)的La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，實(shí)現(xiàn)對(duì)水中氟離子的高效去除。相關(guān)成果以“Nanoconfinement regulation of La-Mg LDH/Ti3C2TX (T = O, OH) for effective removal of fluoride: membrane fabrication and mechanism revelation”為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J., 493, 152779(2024))期刊上。

氟化物是一種常見的水中污染物，高劑量攝入會(huì)導(dǎo)致氟斑牙、氟骨癥和甲狀腺異常等疾病。層狀雙氫氧化物（LDH）因具有更多的活性位點(diǎn)，能夠高效去除水中氟離子而受到廣泛關(guān)注。然而，LDH通常為納米片層結(jié)構(gòu)，制備中易發(fā)生材料團(tuán)聚，影響活性位點(diǎn)的暴露，導(dǎo)致吸附容量大大下降。因此，如何設(shè)計(jì)并制備充分暴露活性位點(diǎn)的LDH材料，對(duì)氟離子的高效去除具有重要意義。

鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)納米限域結(jié)構(gòu)調(diào)控，制備出一種La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，并將其用于去除水中氟離子。Ti3C2TX材料的限域結(jié)構(gòu)解決了片狀La-Mg LDH的團(tuán)聚問(wèn)題，大大增加了吸附膜材料的比表面積和活性位點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)，La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料對(duì)氟離子最大吸附容量達(dá)到149.66 mg/g，同時(shí)多種共存離子（Cl-、PO43-、CO32-、NO3-、SO42-等）對(duì)氟離子的吸附幾乎沒(méi)有影響。經(jīng)過(guò)五次再生循環(huán)后，吸附膜材料對(duì)氟離子的去除率仍大于80%，且出水中鎂、鈦和鑭等金屬離子濃度均小于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，表明該材料具有良好的穩(wěn)定特性。DFT計(jì)算結(jié)果證實(shí)，La-Mg LDH/Ti3C2TX對(duì)氟離子的吸附能要遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于單相材料對(duì)氟離子的吸附能，且氟離子更容易被吸附到La-Mg LDH和Ti3C2TX結(jié)合處的限域界面區(qū)域，而非表面。LDH/Ti3C2TX吸附膜的最大通量為11526 L/m3，具有非常廣闊的實(shí)際應(yīng)用前景。該研究通過(guò)納米限域結(jié)構(gòu)調(diào)控，解決了常規(guī)LDH材料易團(tuán)聚導(dǎo)致吸附容量小的問(wèn)題，為水中氟離子的深度去除提供了新思路。

碩士研究生魏健為論文第一作者，孔令濤研究員和何軍勇副研究員為論文通訊作者。該研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金及安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

文章鏈接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152779

圖1.（a）La-Mg LDH的TEM圖；（b）Ti3C2TX的SEM圖；（c）La-Mg LDH/Ti3C2TX的SEM圖；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附氟的（d）一級(jí)動(dòng)力學(xué)，（e）Langmuir模型和（f）熱力學(xué)模型圖。

圖2. La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（a）和吸附后（b）的表面粗糙度圖；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（c）和吸附后（d）的表面電荷圖；（e）La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料除氟機(jī)理圖。